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木士春教授团队在酸性电解水催化材料方面再次取得新进展

发布时间:2021-03-01 09:06

近日,实验室木士春教授团队在酸性全电解水领域又获重要进展,研究成果以“Regulative Electronic States around Ruthenium/Ruthenium Disulphide Heterointerfaces for Efficient Water Splitting in Acidic Media为题,近期发表在国际化学顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。

氢能具有能量密度高、绿色且可持续等优点,是一种重要的二次能源。电解水制氢由于具有氢纯度高、工艺简单、运行可靠等优点,受到了极大关注。特别是酸性质子交换膜(PEM)电解水制氢,与传统碱性电解水制氢相比,产氢效率大大提高。但其阴、阳两极均需要高效、稳定的催化剂来加速迟缓的动力学过程。目前,铂(Pt)族催化剂仍然是酸性质子交换膜电解水系统的最佳选择。其中,钌(Ru)基纳米催化材料由于价格相对较低,具有较高的耐酸度,而且对反应中间体具有适宜的吸附强度,受到青睐。但Ru基催化剂在酸性介质中的产氢性能不高,限制了其在酸性电解槽中的应用。研究表明,界面调控可实现双活性物种间的协同催化,并能有效调制强耦合界面的电子结构和提升异质介面结构材料的本征活性。然而,目前对Ru异质介面结构的研究却鲜有报道。




对此,木士春教授团队对Ru基异质介面的电子结构、活性起源及酸性析氢、析氧及全水解电催化性能进行了深入探究。首先,通过密度泛函理论(DFT)理论计算发现钌/二硫化钌(Ru/RuS2)异质介面具有较高的电子态,且其界面上存在明显的电荷转移趋势,使得表面Ru原子对催化中间体的吸附能得到优化,从而降低了反应能垒,提高了本征活性。继而,利用熔盐体系下硫化钾的同步还原与硫化作用,获得了新颖的Ru/RuS2异质介面结构催化材料。电化学测试表明,在酸性介质下,Ru/RuS2展示出极低的析氧(201 mV @ 10 mA cm-2)、析氢过电位(45 mV @ 10 mA cm-2)及优异的循环稳定性。将其用于质子交换膜电解水系统时,仅需1.501 V电压值就可达到10 mA cm-2的电流密度。该项研究成果将为异质界面结构的理性设计与可控构筑提供指导。

本论文通讯作者为木士春教授,第一作者为其博士研究生朱加伟。武汉理工大学纳微结构研究中心吴劲松教授团队协助完成了催化剂的球差电镜表征工作。该项研究获得了国家自然科学基金及校优博基金的资助。

文献链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101539

 

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